Sie spielte zunächst nur kleine Rollen. Doch schon bald hat sie einen bahnbrechenden Auftritt in dem Film “The Amityville Horror” von 2005. Chloe wurde als aufstrebende “Young Artist” mit einer Nominierung ausgezeichnet. Seitdem hat Chloe viele weitere Nominierungen und Auszeichnungen für ihre Leistungen erhalten.
Sie hat Rollen in TV-Serien wie “Desperate Housewives”, “30 Rock” und “The Guardian” gespielt. Moretz spielte auch die Hauptrolle in dem Film “Hugo”, der von dem preisgekrönten Regisseur Martin Scorsese inszeniert wurde und 11 Oscar-Nominierungen erhielt. Außerdem lieh sie ihre Stimme in dem Film “Bolt” und in der “Winnie the Pooh”-Serie. Von 2006 bis 2013 wurde sie ununterbrochen in verschiedenen Kategorien nominiert, darunter Beste Schauspielerin, Beste Nebendarstellerin und Beste Leistung. Sie hat den “Face of the Future Award” bei den Women in Film Crystal Awards gewonnen. Chloe hat auch in Musikvideos wie “Ouch” und “Answer to Yourself” mitgewirkt.
Persönlich spielt Chloe gerne mit ihren Hunden und schwimmt auch gerne. In ihrer Freizeit übt sie gerne Ballett. Ihre Lieblingsfilmserie ist “Legally Blonde”, gespielt von Reese Witherspoon. Sie wurde auch zur Botschafterin der Starlight Children’s Foundation ernannt.